Les titres se comptent par milliers. Les livres, qui pour leur majorité sont des présents offerts aux différents Présidents de la République, sont classés par thèmes et ont également fait l'objet d'un catalogage informatique.

L'antichambre de la bibliothèque était dans le temps utilisée comme petite salle à manger informelle sous le roi Georges Ier. Un miroir à glace impressionnant est suspendu dans un des coins de la pièce, au-dessus de la cheminée; les murs portent les tableaux "Mystras" de N. Cheimonas, "la Barque" d’A. Prosalentis et "le Contre-torpilleur" de B. Hadzis.